Το 1876 νυμφεύθηκε την ξεχωριστής ομορφιάς Μαρία Κούρου, γόνο πλούσιας αθηναϊκής οικογένειας, με την οποία απέκτησε τρεις κόρες, την Βασιλική, την Αικατερίνη και την Μαρίκα, καθώς και ένα γιό, τον Φιλόμηλο. Η Μαριγώ Κούρου, ωστόσο, άφησε την τελευταία της πνοή από επιλόχειο πυρετό στις 27 Νοεμβρίου 1881 και ύστερα από λίγο την ακολούθησε στον τάφο και ο γιός της Φιλόμηλος από μηνιγγίτιδα.
Ο Γεώργιος Π. Κρέμος έμεινε για πολύ καιρό απαρηγόρητος μέσα στο πένθος του. Οι υποχρεώσεις και το αίσθημα προσφοράς του Αραχωβίτη καθηγητή εν τούτοις τον έσπρωξαν για μία φορά ακόμη να προσηλωθεί με μεγαλύτερο ζήλο στις πνευματικές του ενασχολήσεις. Από το 1880 έως το 1883 χρημάτισε γυμνασιάρχης στον Πειραιά, συμμετείχε επίσης με ενεργό ρόλο στην ομάδα ίδρυσης του Πειραϊκού Συνδέσμου και ακόμη κατάρτισε με μεθοδικότητα την Δημοτική Βιβλιοθήκη Μαυροκορδάτου, που ως τα χρόνια εκείνα τα βιβλία της ήταν διασκορπισμένα.
Ο Γεώργιος Π. Κρέμος, αξιοποιώντας τα ερεθίσματα που είχε δεχθεί στην διάρκεια των σπουδών του στην Γερμανία σχετικά με τα ιδεώδη της σφαιρικής εκπαίδευσης της νέας γενιάς, πήρε την ρηξικέλευθη πρωτοβουλία να εισαγάγει την γυμναστική ως μάθημα στο σχολείο του, στο Γυμνάσιο του Πειραιά. Το εγχείρημα ήταν πρωτόγνωρο και ξένισε πάρα πολύ τους ανθρώπους και το κατεστημένο της εποχής, με συνέπεια να εκδηλωθούν μεγάλες αντιδράσεις. Παρ’ όλα αυτά όμως, ο πεισματάρης Αραχωβίτης λόγιος κατάφερε να εισαγάγει την γυμναστική ως μάθημα όχι μόνο στο δικό του σχολείο, αλλά και σε όλα τα σχολεία της ελληνικής επικράτειας.
Από το 1882 έως το 1885 ο Γεώργιος Π. Κρέμος προσέφερε τις πολύτιμες υπηρεσίες του ως έφορος στην Ιστορική και Εθνολογική Εταιρεία της Ελλάδος, στην οποία μάλιστα χάρισε την πλούσια σε έγγραφα της Ελληνικής Επανάστασης συλλογή του, ανάμεσα στα οποία ήταν και το διοριστήριο έγγραφο του Αθανάσιου Διάκου ως αρματολού στην περιοχή της Λιβαδειάς.
Το 1886 νυμφεύθηκε την Ασημίνα Λούκα, από την οποία απέκτησε ένα γιό, τον Πάνο, και μία κόρη, την Σωσώ.
Το συγγραφικό του έργο
Το 1887 άρχισε να δημιουργεί το κυριότερο μέρος του συγγραφικού του έργου και ξεκίνησε με την «Ιστορία του σχίσματος των δυο εκκλησιών ελληνικής και ρωμαϊκής», ένα έργο του οποίου την πρωτόλεια μορφή είχε συνθέσει το 1865. Στο συγκεκριμένο έργο ο Γεώργιος Π. Κρέμος παρουσίασε με γλαφυρό τρόπο τις σταυροφορίες και τις αρνητικές πλευρές της φραγκοκρατίας, καυτηριάζοντας τις ανταγωνιστικές συμπεριφορές των Λατίνων απέναντι στους Έλληνες. Την ίδια περίοδο ολοκλήρωσε το τρίτομο έργο του, τα «Φωκικά», στο οποίο παρουσίαζε στοιχεία για το μοναστήρι του Οσίου Λουκά.
Το 1889 συνέθεσε την πραγματεία «Ιερόσυλοι του Πυθοί ιερού και ιεροί πόλεμοι» και την υπέβαλε ως υφηγεσία στο Πανεπιστήμιο Αθηνών. Έγινε παμψηφεί υφηγητής και παρέμεινε υφηγητής σε όλη του την ζωή. Αν και ο Χαρίλαος Τρικούπης, στενός φίλος του, του πρότεινε σε κάποια από τις πρωθυπουργικές του θητείες να καταλάβει την έδρα του καθηγητή της Ιστορίας και Φιλοσοφίας στο Πανεπιστήμιο Αθηνών, ο Αραχωβίτης ιστορικός αρνήθηκε λέγοντας χαρακτηριστικά: «Ο λαός, Χαρίλαε, θα εκλάβη την πράξιν ως εύνοιαν λόγω της φιλίας μας. Προτιμώ αυτή η διάκρισις να προέλθη από την αντιπολίτευσιν, εφόσον πράγματι την αξίζω!».
Τα πολιτικά πράγματα όμως εξελίχθηκαν διαφορετικά, και όταν ο Θεόδωρος Δεληγιάννης ήλθε στην εξουσία, όχι μόνο δεν έδωσε την πανεπιστημιακή έδρα στον ταλαντούχο Κρέμο, αλλά και τον μετέθεσε στην θέση του γυμνασιάρχη της Λαμίας.