Την πολιτισμική μεγαλουργία της Αγίας Ειρήνης στην οδό Αιόλου, συνεχίζει επί της ιδίας οδού στο νούμερο 60 ο λαμπρός και επιβλητικός ναός της Παναγίας της Χρυσοσπιλιώτισσας. Συνιστά χαρακτηριστική έκφραση της ορθόδοξης αρχιτεκτονικής του 19-ου αιώνα. Ενώ σημειώνεται ότι στον ίδιο χώρο με την σημερινή εκκλησία προϋφίστατο από το 1705 άλλη αντίστοιχη με το ίδιο όνομα. Η Παναγία η Χρυσοσπηλιώτισσα της Αιόλου είναι συνδεδεμένη με μεγάλες ιστορικές μνήμες κατά τους αγώνες της εθνεγερσίας. Κατά τα θρυλούμενα μιας παράδοσης όταν οι Τούρκοι κατέλαβαν την Ακρόπολη, τα γυναικόπαιδα για να αποφύγουν την ατίμωση της σύλληψης των Τούρκων έπεσα ηρωϊκά στον γκρεμό. Όμως η Παναγία έκανε το θαύμα της και τα έσωσε. Από τότε ο ναός της Παναγίας αναγνωρίστηκε σαν καταφύγιο για κατατρεγμένες γυναίκες και παιδιά.

Ο ναός της Χρυσοσπηλιώτισσας μέχρι να φτάσει στην σημερινή του μορφή πέρασε από πολλές διακυμάνσεις και αρχιτεκτονικές παρεμβάσεις. Αρχικά τα σχέδια για την δημιουργία του σημερινού ναού τα εκπόνησε ο διακεκριμένος αρχιτέκτονας Δημήτρης Ζέζος το 1848, περιλαμβάνοντας στα σχέδιά του, βυζαντινά και αρχαιοελληνική στοιχεία. Ο ίδιος εξάλλου έκανε τα σχέδια για τον μεγαλοπρεπή ναό της Μητροπόλεως. Πάραυτα μοίρα τραγική δεν τον ολοκλήρωσε διότι απεβίωσε. Την σκυτάλη αποπεράτωσης του ναού παρέλαβε ο αρχιτέκτονας Παναγιώτης Κάλκος και τον έφθασε μέχρι το 1878 σχεδόν πρίν την ολοκλήρωσή του. Ωστόσο έχοντας και ο Κάλκος την ίδια τραγική τύχη απεβίωσε και δεν τον ολοκλήρωσε τον ναό. Εν τέλει τον ναό ολοκλήρωσε ο σπουδαίος αρχιτέκτονας Έρνεστ Τσίλερ, που όμως διαφοροποίησε τα σχέδια του τρούλου. Το γεγονός αυτό εξόργισε τους ενορίτες της Χρυσοσπηλιώτισσας που έφθασαν μέχρι την κατεδάφιση του τρούλου. Τελικά κατασκευάστηκε ο νέος υφιστάμενος τρούλος από τον Δήμαρχο Αθηναίων και Μηχανικό Δημήτριο Σούτσο.

Από τα εξαιρετικά αρχιτεκτονικά στοιχεία του ναού που δεσπόζουν, είναι τα δυο του καμπαναριά, με τις εντυπωσιακές θολωτές οροφές τους. Το νότιο ολοκληρώθηκε το 1888 και το βόρειο το 1892. Έξοχης αισθητικής ακόμα σε ότι αφορά τα δυο καμπαναριά του ναού, είναι και ο τρόπος του κτισίματος με δόμους, που επικουρούνται από κεράμους. Σε ότι αφορά την εσωτερική αισθητική – επένδυση, υφίστανται πολύ ενδιαφέρουσες αγιογραφίες δυτικής τεχνοτροπίας του Σ. Χατζόπουλου. Ενώ ο διάκοσμος όπως αντιστοίχως στην Αγία Ειρήνη είναι φιλοτεχνημένος από τους Β. Κώττα και Α. Πέτα. Επίσης πολύ επιβλητικοί προξενώντας αισθητικό δέος στον επισκέπτη, οι δυνατοί κίονες με τα περίτεχνα κορινθιακά κιονόκρανα. Τέλος το αισθητικό κάλος του ναού και την μεγαλοπρέπειά του, συμπληρώνει το περίτεχνο σκαλιστό τέμπλο που ενδεχόμενα σχεδίασε ο Τσίλερ. Ο ναός της Χρυσοσπηλιώτισσας είναι από τα ατίμητα ορθόδοξα αρχιτεκτονικά στολίδια της Αθήνας και μαζί με την Αγία Ειρήνη της Αιόλου, δεσπόζουν επιβλητικά το κέντρο της πόλης.